芳基卤与芳基硼酸酯之间的Suzuki-Miyaura偶联反应是形成C-C键有效方法,常用于药物合成,钯化合物是该反应最有效的催化剂。目前常用的均相催化剂不仅回收利用十分困难,对贵金属钯的浪费严重,还会导致高毒性的钯残留于产品中;然而异相催化反应虽然可以回收催化剂,但是其催化活性远低于均相催化活性。因此,如何设计合成出该偶联反应的高效异相催化剂仍是一个巨大的挑战。
辽宁省无机分子基化学重点实验室的科研人员结合其在功能配合物及偶联反应催化剂方面的研究经验,以稀土-有机框架为载体,经磁性纳米粒子负载、席夫碱反应和钯的配位负载等步骤制备出可磁性回收、低钯负载量(ppm级)、钯单原子分散的催化剂,能高效地催化芳香硼酸酯与溴苯之间的偶联反应,几乎能够定量地得到产物(产率>99%),展现了异相催化偶联反应中最高的TON(21443)和TOF(42886 h-1)值。经外磁力分离催化剂后,至少可以重复使用12次而活性不下降。
该研究成果发表于催化领域权威期刊Journal of Catalysis(Journal of Catalysis 2018, 316, 116)。论文的第一作者为应用化学学院熊刚博士,通讯作者为应用化学学院孙亚光教授。该研究得到了国家自然科学基金(21671139和21501122)的资助。